来源：光电期刊
研究背景
超快激光在纳米加工中不能同时实现高效率与高精度，正如鱼与熊掌不可兼得。为了提高效率，研究者们提出了空间光调制和微透镜阵列等并行处理的方法，加工效率提高了100~1000倍。然而，由于设备或方法的限制，仍然难以实现大面积（m2量级）的纳米加工。
1965年，Birnbaum报道了使用单束红宝石激光在锗的烧蚀区域内诱导了周期小于激光波长的周期性条纹。然而，长脉冲（>纳秒）激光引起的周期性波纹通常非常浅且不规则，应用还为时过早。
由于持续时间短并且峰值功率高，飞秒激光加工具有热效应小和没有材料选择性的优点。与长脉冲激光相比，飞秒激光诱导的周期结构（femtosecond-LIPSs）更规则更深，周期范围为0.1λ~1λ（λ为激光波长）。Femtosecond-LIPSs的形成机制仍然是一个非常复杂和具有挑战性的问题。尽管如此，基于femtosecond-LIPSs的激光单次直写可以有效地加工数十微米甚至毫米宽度的纳米结构，并已在金属、半导体、电介质和聚合物等不同类型的材料上得到展示。Femtosecond-LIPSs已成为一种有效的激光纳米加工方法，在结构色、双折射和数据存储、光的吸收和发光增强、润湿性能调控、各向异性导电性和摩擦学应用等方面具有广阔的前景。
论文亮点
华东师范大学精密光谱科学与技术国家重点实验室贾天卿教授课题组对femtosecond-LIPSs的形成机理、高质量LIPSs的高效率加工技术及其应用进行了综述。为了研究femtosecond-LIPSs的形成机制，研究者通常使用扫描电子显微镜(SEM)和原子力显微镜(AFM)来观察LIPSs的形态。这些方法的分辨率非常高，然而，它们不能用于研究LIPSs形成的动力学。贾天卿教授课题组发展了一种共线泵浦探测成像方法研究LIPSs形成的瞬态过程，空间分辨率300 nm，时间分辨率为0.6 ps。图1(a)显示了在800 nm、50 fs激光单脉冲照射的金膜上形成LIPSs的演变过程。在400到600 ps之间，瞬态LIPSs非常明显且规则。条纹垂直于激光偏振，周期为740±10 nm。然而，当烧蚀斑凝固后，条纹消失了。
图1 (a) 单个800 nm的飞秒激光脉冲照射在金膜上形成LIPSs的演变，激光偏振E垂直于预制纳米槽；(b) LIPSs周期作为激光能量密度的函数，黑色方块和误差条为实验数据，红色曲线为理论值
图1(b)显示LIPSs周期随着激光能流密度从685 nm增加到770 nm，这与表面等离子体激元（SPP）的理论结果有很大偏差。贾天卿教授课题组提出并详细研究了飞秒激光照射贵金属（金、银）和普通金属（镍）时，热电子局域化和d带跃迁对高激发态介电常数的影响。所发展的SPP模型与实验结果吻合较好，说明SPP的激发是不同类型金属表面LIPSs形成的关键，强烈的热效应会降低LIPSs深度，甚至使其消失。
为了高效率地制造均匀、规则、深的LIPSs，应解决三个主要挑战：增强激光能量的周期性沉积、减少烧蚀剩余热和避免在烧蚀斑上沉积碎屑。贾天卿教授课题组开发了一种4f零色散脉冲整形系统，通过周期性π相阶跃调制可以产生间隔为0.1~16.2 ps的整形脉冲序列。使用间隔为16.2 ps的整形脉冲序列可以在硅表面诱导规则和深的LIPSs，如图2所示。
图2 (a) 子脉冲间隔为16.2 ps 的整形脉冲序列诱导的硅表面LIPS 的SEM 照片；(b) LIPS 的横截面；（c）由LIPS组成的“中国结”图案的结构颜色
在飞秒激光照射4 ps后，瞬态LIPSs开始出现在硅表面，这比相邻子脉冲之间的间隔要短。因此，在两个最强子脉冲的照射下，瞬态LIPSs开始出现。当随后的子脉冲到达样品表面时，由先前子脉冲引起的瞬态LIPSs增强了SPP的激发，以及激光场的周期性分布。当随后能量较小的子脉冲到达时，硅表层保持在非常高的温度。它被进一步激发并被部分烧蚀，带走了一些剩余的热量（烧蚀冷却效应）。此外，烧蚀的羽流被随后的子脉冲进一步激发，碎片被进一步电离和汽化，导致沉积的碎屑更少。
使用整形脉冲加工LIPSs的效率、深度和规则性明显优于高斯飞秒激光脉冲。加工LIPS时扫描速度提高了2.3倍，LIPSs的深度提高了2倍，LIPSs的衍射效率提高了3倍。
柱透镜的激光焦点只有几微米到几十微米宽，而它的长度在1-10 mm的数量级，对于高功率（100 W）飞秒激光器来说甚至可达100 mm。采用透镜聚焦整形高功率飞秒激光进行直写的方法，可在数小时内完成1 m2面积的规则且深LIPSs的加工，对未来飞秒LIPS的工业应用具有重要意义。
该工作以“Femtosecond laser-induced periodic structures: mechanisms, techniques, and applications”为题发表在Opto-Electronic Science （光电科学）2022年第6期。
