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图1 图中为干涉仪输出的相干高次谐波脉冲对和三次谐波探针脉冲
日本理化学研究所高级光子学中心和东京大学的研究小组发明了一种新型干涉仪，能同时分辨出阿秒脉冲的干涉条纹和电子态量子干涉产生的条纹。研究人员使用氦原子进行了高次谐波脉冲产生后的分裂实验，验证了这一干涉仪的可行性。此项研究成果发表于Ultrafast Science。
时域多量子态间的Ramsey干涉是研究物质量子动力学的关键技术之一。但问题在于：由于干涉条纹的周期与光子能量成反比，因此若要用Ramsey干涉研究时间更短的动力学问题，必须使用能量更高的光子。
按照计算结果，如果要研究阿秒范围内的量子动力学，所需光子能量至少在20 eV，波长在极紫外波长区域（XUV）。可用光源之一是高强度红外可见飞秒激光脉冲的高次谐波脉冲。
“但是实际中，要生成一对相干的高次谐波脉冲是非常困难的。”日本理化学研究所的Nabekawa说，“因为通常只能在可见波长区域制造出半反射镜，在极紫外波长区间很难制造出半反射镜。”研究人员此前曾使用过传统干涉仪上传输的一对相干基频飞秒脉冲。
Nabekawa指出了传统方案的缺点：“由于基础激光脉冲对时域上重叠部分的高次谐波生成过程是高度非线性的，会产生强扰动，因此脉冲对之间的间隔时间无法趋近于零。”
为解决这一问题，研究团队在高次谐波发生器后加装了一种新发明的干涉仪，这种干涉仪能将高次谐波脉冲直接分割成一个脉冲对。干涉仪中高次谐波脉冲在空间上被分割，在两个间隔距离尽可能小、平行放置的硅反射镜边界附近或周围发生反射。
因此，聚焦后的高次谐波脉冲对的空间剖面上出现了高次谐波对的干涉。东京大学的Matsubara解释说：“其中的关键在于，我们只选择高次谐波脉冲对在空间上产生干涉区域内的原子。为此，我们将三次谐波（TH）脉冲作为探测脉冲，紧密聚焦到高次谐波脉冲对的干涉区域。”
图2 氦原子2p电子能谱上观测到的阿秒干涉条纹
实验中，三次谐波脉冲在高次谐波干涉仪前分离，经过延时可调的马赫-曾德尔干涉仪后与高次谐波脉冲对结合；高次谐波脉冲对和协同传播的三次谐波脉冲随后被聚焦于注入到电子能谱仪中的氦气射流中，从而记录角度分布、分离出电离氦原子电离出的电子动能谱。
一个处于电子基态的氦原子通过吸收第13个高次谐波脉冲中的一个光子被激发到2p态，随后在约184 fs后被三次谐波探针脉冲光电离。东京大学的Ishikawa说：“通过分析角度分布，我们已经能实现清楚区分2p电子能谱与其他电子能谱区。”他负责2p电子的角度分布的两电子全维从头计算。
两个高次谐波脉冲之间的扫描延迟改变了2p电子的产率。调制周期为200阿秒，等于将电子激发到2p态能量（21.2 eV）的倒数；证明了阿秒状态下发生的Ramsey干涉。“干涉条纹从延迟时间为零到延迟时间远远长于第13个HH脉冲的相干时间持续变化，证明实现了从极紫外脉冲的光学干涉到以前从未观察到的电子态的量子干涉的无缝过渡，”Nabekawa说。
Matsubara表示：“这种新方法将有助于研究分子中与核动力相关的电子态相干的超快时间演化。”
文章见：Takuya Matsubara et al, Attosecond Optical and Ramsey-Type Interferometry by Postgeneration Splitting of Harmonic Pulse, Ultrafast Science (2022). DOI: 10.34133/2022/9858739。
